Resumo:
El presente trabajo de tesis se centró en el desarrollo y caracterización de materiales obtenidos a partir de dos poliésteres 100% biodegradables: polihidroxibutirato (PHB) y ácido poliláctico (PLA), y un plastificante polimérico: poliadipato de dietilenglicol (A). El objetivo es diseñar un material que permita sustituir a los polímeros no biodegradables y que pueda ser utilizado para la obtención de películas con propiedades adecuadas para su potencial uso como envases.
Las mezclas evaluadas se caracterizaron mediante diversas técnicas como difracción de rayos X (DRX), calorimetría diferencial de barrido (DSC), microscopía electrónica de barrido (SEM) y espectroscopía UV-Visible. Además, se realizaron ensayos de tracción uniaxial, nanoindentación instrumentada, de migración en simulante alimenticio, de biodegradación en compostaje y finalmente se estudiaron sus desempeños en la conservación de frutas frescas. Las películas plastificadas se obtuvieron por mezclado en estado fundido y posterior prensado. Se consideraron mezclas con tres diferentes relaciones de PLA/PHB: 60/40, 70/30 y 80/20. A su vez, a cada una de ellas se le adicionaron dos cantidades de plastificante diferentes, en porcentajes de 10 y 15% p/p. Las mezclas presentaron dos temperaturas de transición vítrea en los ensayos de calorimetría, que corresponden a cada uno de los polímeros puros.
Esto está de acuerdo con la morfología observada en las micrografías obtenidas por microscopía electrónica de barrido. Es posible inferir que existe cierta interacción entre los polímeros debido al desplazamiento de los valores de las Tg respecto de las temperaturas de los polímeros puros.
El agregado de plastificante resultó en un aumento del porcentaje de cristalinidad del PLA, por la mayor movilidad de las cadenas poliméricas debido a la disminución de la Tg; a su vez se observó que el PHB actúa como agente nucleante del PLA.
La estructura cristalina de los polímeros no se modificó ni al realizar la mezcla entre ellos, ni por el agregado del plastificante, ya que no aparecieron nuevos picos en los espectros de DRX.
El aumento del contenido de PHB en las mezclas disminuyó la transmitancia de la luz incidente a través de las películas, de acuerdo con la mayor transparencia del PLA con respecto al PHB. Las películas obtenidas presentaron mejores propiedades de barrera a la luz ultravioleta que los materiales tradicionales destinados a envasado. El agregado de plastificante disminuyó los valores del módulo de Young y tensión máxima de las mezclas, mientras que aumentó la elongación a la rotura, siendo las mezclas plastificadas 80/20 las que presentaron el mejor desempeño. Fue posible obtener valores de migración en simulante alimenticio cercanos al límite permitido por la regulación para las muestras sin plastificar. Sin embargo, a pesar de que los valores de las muestras plastificadas superaron los correspondientes al límite de migración establecido en la Norma UE 10/20115, la muestra 80/20 con 15% de A fue la que mostró el menor valor. A partir del ensayo de biodegradación determinado según la Norma ISO 20200, todas las muestras resultaron compostables, alcanzando un porcentaje de desintegración mayor al 90% luego de transcurridos 35 días en compostaje. La mayoría de los envoltorios realizados con las mezclas estudiadas preservaron en mejor estado a trozos de fruta fresca, que las bolsas de polietileno (PE) de uso convencional o las frutas sin envolver. Finalmente, las muestras 80/20 plastificadas mostraron el mejor balance de propiedades para el empleo propuesto. Dichas mezclas presentaron no sólo ductilidad sino resistencia, transparencia en el rango visible (con un color ligeramente ámbar) y baja transmisión de la luz UV. A pesar de que estas películas superaron el límite establecido de migración en simulante alimenticio, resultaron ser totalmente biodegradables en condiciones de compostaje. Los resultados obtenidos se compararon con los reportados para mezclas PLA/PHB plastificadas con tributirato de glicerilo (TB), de bajo peso molecular y comúnmente usado. Las mezclas 80/20 plastificadas presentaron un mejor balance de propiedades, siendo la 80/20 15A la que presentó un mejor desempeño global para su uso como envase biodegradable, considerando los resultados de los ensayos de biodegradación en compostaje, de migración en simulante alimenticio y de conservación de fruta fresca.